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Matériaux oxynitrures et carbonitrures

par Angélique Bousquet - 2 octobre

Matériaux oxynitrures et carbonitrures

  • Quel modèle pour définir les couches minces de composition intermédiaire ?

Les couches minces d’oxynitrure ou de carbonitrures, à composition ajustable, que nous sommes capables de déposés par pulvérisation réactive ont été bien sûr largement caractérisé. Nous avons en particulier cherché à comprendre l’environnement et la nature des différents atomes présents dans nos films permettant d’atteindre ces compositions élémentaires globales. Ainsi, nous avons cherché à savoir si à l’échelle locale le matériau était constitué de phases stœchiométriques aléatoirement organisées (Randomly Mixture Model) ou bien d’atomes aléatoirement liés aux autres éléments (Randomly Bonding Model).

  • Les oxynitrures de tantale pour le contrôle de propriétés optiques

Le système des oxynitrures de tantale est particulièrement complexe car il comporte de nombreux composés stœchiométriques de nitrures (TaN, Ta3N5…), d’oxynitrure (TaON) et d’oxyde (Ta2O5). Selon les mélanges de gaz Ar/O2/N2, des films très divers peuvent être obtenus après recuit. Ces films, souvent multiphasiques, présentent également souvent une anisotropie de croissance de leur grain selon certains axes de leur maille (Figure gauche). Sans recuit, les films sont généralement amorphes. Afin de caractériser plus finement l’organisation de tels films, des analyses par la technique de fonction de distribution de paires ont été menées (Figure de droite) et ont permis de mettre en évidence une organisation locale à courte distance.

La connaissance de l’organisation locale de ces matériaux a permis d’expliquer leurs propriétés optiques. Ainsi, pour les matériaux amorphes, les domaines de cohérence de taille nanométrique observés par PDF confirment une organisation de type RBM et expliquent l’évolution linéaire de leur indice de réfraction ; alors qu’après recuit, la présence de phases de c-TaN influence leur coefficient d’extinction et leur gap optique. Finalement, grâce à la pulvérisation réactive, nous sommes capables de contrôler les indices de réfraction (de 2,0 à 3,4 à 633 nm) des films déposés ainsi que leur gap optique (Eg = 0 eV, comportement métallique, de 1,2 à 2,7 eV, comportement semi-conducteur, à plus de 4,0 eV).

Publications sur ce sujet :

Multiphase structure of tantalum oxynitride TaOxNy thin films deposited by reactive magnetron sputtering
C. Taviot-Guého, J. Cellier, A. Bousquet, E. Tomasella – J Phys Chem C, (2015), 119 (41), pp 23559–23571.

Structural and ellipsometric study on tailored optical properties of tantalum oxynitride films deposited by reactive sputtering
A. Bousquet, F. Zoubian, J. Cellier, C. Taviot-Gueho, T. Sauvage, E. Tomasella – J. Phys. D., 47 (2014) 475201.

Effet of rapid thermal annealing on the structural properties of TaOxNy thin films deposited by reactive magnetron sputtering
F. Zoubian, E. Tomasella, A. Bousquet, J. Cellier, T. Sauvage, proceedings of 13th International Conference on Plasma Surface Engineering, September 10-14, 2012, in Garmisch-Partenkirchen, Germany.

Potential of TaOxNy thin films deposited by reactive sputtering as antireflective coatings : composition and optical properties
F. Zoubian, E. Tomasella, A. Bousquet, J. Cellier, T. Sauvage, C. Eypert, J.P. Gaston, Advance Materials Research, 324 (2011) pp73-76.

  • Les oxynitrures de silicium

Les oxynitrures de silicium de composition variable entre celle d’un oxyde et celle d’un nitrure de silicium peuvent être déposés par pulvérisation réactive. Les environnements présents dans ce type de film semblent suivre un modèle de liaisons autour du silicium aléatoirement avec l’oxygène ou l’azote (modèle RBM), même si des liaisons préférentielles avec l’oxygène sont observées. Pour des mélanges de gaz moins riches en gaz réactifs (O2 et N2), il est également possible de déposer des films riches en silicium, contenant des liaisons Si-Si. Dans ces films, des nanoclusters de silicium peuvent être obtenus dans une matrice amorphe. La nature, cristallisée ou amorphe, de ces nanoclusters dépend très largement des conditions de pulse du débit de O2, c’est-à-dire de la cinétique de réaction de ce gaz.

  • Les carbonitrures de silicium hydrogénés

Dans cette étude, nous nous intéressons à l’incorporation du carbone et de l’azote dans les films en présence de pulvérisation de silicium, par comparaison avec des procédés PECVD (dans le cadre d’un projet ANR HD-Plasma). Nous étudions en particulier les premiers stades de croissance de ces films grâce à des mesures sur la plateforme OPTIMIST de l’IMN, conjuguant réacteur de dépôt et XPS quasi in-situ. D’autre part, grâce à une collaboration avec le CEMHTI (Orléans), nous mesurons la densité totale d’hydrogène incorporée dans les films, ce qui nous permet d’avoir accès à la part d’hydrogène liée ainsi que celle d’hydrogène libre, particulièrement importante pour les propriétés de passivation.

Publications sur ce sujet :

Structural and optical investigations of silicon carbon nitride thin films deposited by magnetron sputtering
E. Tomasella, L. Spinelle, A. Bousquet, F. Rebib, M. Dubois, C. Eypert, J. P. Gaston, J. Cellier, T. Sauvage – Plasma Processes and Polymers 6(S1) (2009) p11-16.